npj 기후 및 대기 과학 6권, 기사 번호: 20(2023) 이 기사 인용
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대기 오염 감소 조치의 시행으로 베이징의 대기 미세입자(PM2.5) 농도가 크게 감소했으며, 그 중 "석탄을 가스로" 전환하는 조치가 중요한 역할을 할 수 있습니다. 그러나 이러한 전환 조치가 갈색탄소(BrC)에 미치는 영향은 잘 알려져 있지 않습니다. 여기에서는 부식질 유사 분획(HULIS-BrC)과 수불용성 분획(WI-BrC)의 BrC 화학적 조성을 "석탄-가스" 전환 전후에 베이징에서 수집한 주변 PM2.5 샘플에 대해 특성화했습니다. 측정하다. 변환 측정 후 HULIS-BrC 화합물의 수는 ~14% 증가한 반면 WI-BrC 화합물의 수는 ~8% 감소했습니다. HULIS-BrC 화합물의 90% 이상의 강도도 변환 측정 후에 증가했으며, 그에 따라 HULIS-BrC 분획에서 CHO 및 CHON 화합물의 O/C 비율은 일반적으로 변환 측정 후/전의 강도 비율이 증가함에 따라 증가했습니다. 이는 "석탄을 가스로" 변환 측정 후에 수용성이고 산소화된 BrC 화합물이 더 많이 존재함을 나타냅니다. 반면, WI-BrC 화합물의 80% 이상의 강도는 전환 측정 후 감소하였으며, WI-BrC 분획 중 CHO 및 CHON 화합물의 O/C 비율은 일반적으로 전환 전후 강도 비율이 감소함에 따라 감소했습니다. 변환 측정은 "석탄을 가스로" 변환 측정 후에 수불용성 저산소화 BrC 화합물이 감소했음을 나타냅니다. 이 작업은 "석탄을 가스로" 전환 조치 전후의 BrC 화학적 조성의 차이를 밝히고 주거용 석탄 연소 BrC 및 2차 BrC에 대한 향후 연구가 추가 조사를 받을 가치가 있음을 시사합니다.
고농도의 미세입자(PM2.5) 오염을 포함하는 연무 오염은 중국에서 특히 겨울철 난방 기간 동안 주목할만한 환경 문제로, 대기 질과 공중 보건1,2,3,4에 부정적인 영향을 미칩니다. 기후에 대한 잠재적 영향5,6. 대기오염을 완화하기 위해 2013년에 시행된 '대기오염방지 및 관리행동계획', 2016년에 제정된 '대기오염방지 및 관리에 관한 법률' 등 다양한 입법조치가 중앙에서 지방자치단체까지 적용되어 왔다. 규제 조치(예: 많은 도시에서 "홀수 차량 금지" 및 "시차적 피크 생산"). 이러한 노력으로 중국 북부 지역의 대기질은 지난 수년간 눈에 띄게 개선되었으며, 연평균 PM2.5 농도는 2013년 86μgm−3에서 2021년 37μgm−3으로 감소했습니다. 그럼에도 불구하고 연무 오염은 여전히 발생했습니다. 겨울철 중국 북부에서는 빈도가 낮아 범인에 대한 질문이 남습니다.
최근 몇 년 동안 주거용 석탄 연소가 중국 북부 지역의 겨울철 안개 오염을 담당하는 주요 배출원임을 시사하는 증거가 늘어나고 있습니다1,7,8,9,10,11,12. 예를 들어, 주거용 석탄 연소로 인한 직접 배출은 스자좡9에서 2014년 겨울 극심한 오염 기간 동안 PM1의 유기 에어로졸(OA)의 25%를 차지했으며, 베이징11에서는 2014년 겨울 오염이 심한 기간 동안 PM1의 OA의 19%를 차지한 것으로 나타났습니다11. 따라서 베이징-텐진-허베이 지역 및 주변 지역에 대해 주거용 "석탄을 가스로" 전환하는 조치가 시작되었으며, 이를 위해서는 2018년 말까지 주거용 난방 및 요리용 석탄을 가스로 교체해야 합니다. 베이징의 난방용 소비량은 2015년 347만 톤에서 2019년 97만 톤으로 70% 이상 감소했으며(http://tjj.beijing.gov.cn/), PM2.5 농도는 84.0 μg/m에서 감소했습니다. 겨울철 베이징에서는 2015년에 −3에서 2019년에 47.9 μg m−3로 증가했습니다(http://sthjj.beijing.gov.cn/). 이는 OA의 빛 흡수, 즉 갈색 탄소(BrC)라고도 알려진 빛을 흡수하는 OA 부분에 영향을 미칠 수 있으며, 따라서 대기 광화학 반응 및 복사 강제력에 영향을 줄 수 있습니다. 석탄 연소는 최근 중국에서 특히 난방 시즌 동안 중요한 BrC 공급원으로 인식되었습니다. BrC의 광 흡수 특성은 화학적 조성에 따라 결정되므로 주거용 "석탄-가스" 전환 측정은 전환 측정이 BrC 화학 조성에 어떻게 영향을 미치는지에 대한 통찰력을 얻을 수 있는 고유한 과학적 플랫폼을 제공합니다.
50%) before and after the measure, followed by CHO (~32%), CHN (~6%), and S-containing (~ 1.5%) chromophores (Supplementary Fig. 2). For CHON chromophores in HULIS-BrC fraction, more were detected in ESI+ mode than in ESI−, and for CHO chromophores, more were identified in ESI− mode. This result is in line with a previous study of HULIS in the Pearl River Delta Region, China, by Lin et al.24. Unlike the number distribution, the intensity of CHON and CHO chromophores were both higher in ESI- than in ESI + mode. In the WI-BrC fraction, CHON chromophores also have the largest contribution in number (> 50%) before and after the measure, followed by CHO (~ 23%), CHN (~16%), CH (~ 5%), and S-containing (~ 0.5%) chromophores (Supplementary Fig. 2). Different from the HULIS-BrC fraction, the number and intensity of different chromophore categories in WI-BrC fraction are both higher in ESI+ than in ESI− mode. The differences in chromophore number and intensity between HULIS-BrC and WI-BrC can be ascribed to the difference in chromophore composition, and the differences in chromophore composition of HULIS-BrC or WI-BrC between ESI− and ESI+ is mainly due to the different ionization mechanisms24,25./p> monocyclic aromatics (0.30) > polycyclic aromatics (0.24), and the average intensity ratios of after/before the measure was also non-aromatics (2.6 times) > monocyclic aromatics (2.1 times) > polycyclic aromatics (1.9 times). Besides, only 5 extra CHO- chromophores in the HULIS-BrC fraction were identified before the measure, but none after the measure, and their O/C ratios were all less than 0.3 (0.18 on average). In comparison, 229 extra CHO− chromophores in the HULIS-BrC fraction were identified after the measure but none before the measure, with the O/C ratio of 0.34 on average. The peak intensity-weighted O/C ratio (O/Cavg) of CHO− chromophores in HULIS-BrC fraction were 0.36 and 0.39 before and after the "coal-to-gas" conversion measure, respectively (Supplementary Table 1). These results indicate that more highly oxygenated CHO- chromophores existed in the HULIS-BrC fraction after the "coal-to-gas" conversion measure than before the measure. These increased CHO- chromophores in HULIS-BrC could possibly be explained by the increase of secondary BrC34,35. Although the concentrations of PM2.5 and other pollutants (e.g. CO and NO2) were indeed decreased in Beijing after the "coal-to-gas" conversion measure (52 and 38 μg m−3 of PM2.5 and NO2, respectively, 0.8 mg m−3 of CO) compared with those before measure (84 and 52 μg m−3 of PM2.5 and NO2, respectively, 1.4 mg m−3 of CO), the concentration of O3 (60 and 67 μg m−3 before and after "coal-to-gas" conversion measure, respectively) (http://sthjj.beijing.gov.cn/) was not decreased, which is one of the major sources of OH radicals. Siemens et al.35 reported the formation of secondary CHO- chromophores from the photooxidation of anthropogenic aromatic volatile organic compound (VOC)./p> monocyclic aromatics (0.28) > polycyclic aromatics (0.17), and the average intensity ratios of before/after the measure were polycyclic aromatics (1.8 times) > monocyclic aromatics (1.5 times) > non-aromatics (1.2 times). There were 97 extra CHO− chromophores in the WI-BrC fraction identified before the measure but none after the measure, with the average O/C ratio of 0.16, while only 15 extra CHO- chromophores in WI-BrC fraction were identified after the measure but none before the measure, with the average O/C ratios of 0.44. The O/Cavg of CHO− chromophores in WI-BrC fraction were 0.29 and 0.31, respectively, before and after the "coal-to-gas" conversion measure (Supplementary Table 1). These results indicate that less low-oxygenated CHO- chromophores existed in WI-BrC fraction after the "coal-to-gas" conversion measure than before the measure, which may be related to the reduction of primary emissions (e.g. coal and biomass burning)36,37./p>15 and DBE 12–24 (Supplementary Fig. 11c, d), which were assigned to fused aromatic structures and N-heterocyclic rings24,44. According to previous studies, the increased CHN+ chromophores in the HULIS-BrC fraction may be formed from the photooxidation of aromatic hydrocarbons45,46, and the deceased CHN+ chromophores in WI-BrC fraction could be due to the reduction of fossil fuel combustion (especially coal combustion)38,47,48./p>95%) was higher before the measure than after the measure, indicating that after the "coal-to-gas" conversion measure, the CH + chromophores in atmospheric aerosols decreased significantly, which can be ascribed to the reduction of combustion emissions54,55./p>18.2 MΩ cm) in an ultrasonic bath for 30 min. Then, the solution was filtered with a polyvinylidene fluoride (PVDF) syringe filter (Whatman, 0.45 μm; 3 mm) and treated following the protocol described by Lin et al.64 to obtain HULIS fraction, which is the primary light absorption component of water-soluble BrC (WS-BrC)53. The residual filter after water extraction was dried in a fume hood and further extracted twice with 5 mL methanol (HPLC grade, J.T. Baker, Phillipsburg, NJ, USA) in an ultrasonic bath for 30 min and filtered with a PTFE syringe filter for water-insoluble organic carbon (WISOC) fraction. The HULIS and WISOC fractions were concentrated to 300 μL for further analysis with an HPLC-PDA-HRMS. More details about HPLC-PDA-HRMS analysis were described elsewhere53./p>